模拟饮用水消毒中布洛芬的氧化降解行为研究

【摘要】布洛芬,作为新一代的非甾体消炎镇痛药物,由于毒性低,疗效和副作用均优于阿司匹林和扑热息痛而得以广泛应用。布洛芬可通过多种途径进入水体并对水生生态系统带来威胁,同时影响人类身体健康。近几年来,一些国家在饮用水源水中陆续检测出布洛芬这类微量有机污染物,布洛芬在饮用水消毒过程中的副产物及其毒性,以及对饮用水安全的影响值得关注。臭氧氧化是饮用水消毒过程中所常用的消毒途径,能够有效的杀灭病原微生物,并能够同时降解水中的有机污染物。本文主要研究布洛芬在模拟饮用水臭氧消毒过程中的氧化动力学,氧化降解机制,氧化途径与产物,旨在深入了解其在饮用水中的迁移转化规律。论文考察了布洛芬在不同臭氧浓度作用下的降解行为,研究了氧化降解动力学,氧化机制及降解过程中的产物毒性变化规律等。结果表明,布洛芬在臭氧氧化下能够被降解,且其降解过程符合准一级动力学方程。通过活性氧物种(ROS)淬灭实验,表明在模拟消毒过程中,布洛芬的氧化包括了直接氧化和ROS活性物种参与的间接反应两个过程,且间接反应为主要降解方式。发光菌实验表明,布洛芬的氧化降解生成的产物具有一定的毒性,生成了具有较布洛芬更高风险的中间产物。论文研究了水环境中各种形态的无机氮(N03-,N02-,NH4+),金属离子(Fe2+、Cu2+),表面活性剂等单独存在时,布洛芬的氧化降解情况,结果表明：N03-、N02-对布洛芬的氧化有抑制作用,且随着N03-、N02-的增多而增大,NH4+对布洛芬的氧化基本不会影响；Fe2+、Cu2+对布洛芬的氧化具有一定的促进作用,且随着Fe2+、Cu2+浓度的增大而加大；阳离子和非离子型表面活性剂对布洛芬的氧化起到促进作用,而阴离子型对布洛芬主要为抑制作用。氧化机理主要是：N02-,N03-能够与臭氧反应及·OH竞争效应,从而抑制布洛芬的氧化；而Fe2+催化O3分解生成·OH,同时可能生成强氧化性的(FeO)2+,促进氧化反应的进行。Cu2+与03反应生成·OH,加快氧化进行；CTMAB通过与布洛芬之间的静电效应促进布洛芬的降解；SDBS与布洛芬分子竞争·OH以及介质效应抑制布洛芬的氧化；非离子型表面活性剂通过浓集效应来影响氧化反应。论文对布洛芬在模拟饮用水消毒过程的氧化降解产物进行了HPLC/MS/MS的测定,通过对谱图的分析,推测出布洛芬的氧化产物为4-乙基苯甲醛；2-[4-(1,2-二羟基丙基)-2-羟基苯丙酸；1-(4-乙基-苯基)-2-甲基丙醇；1-(4-乙基-苯基)-2-甲基丙酮；2-[4-(1-羟基-2-甲基-丙基)-苯基]-异丙酸；4-乙基异丁苯。并推测其氧化路径为羟基氧化,脱羧反应路径。
【作者】黄浩平；
【导师】刘国光；
【作者基本信息】广东工业大学，环境工程（专业学位），2014，硕士
【关键词】布洛芬；臭氧氧化；氧化机制；毒性；

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